AirDrop ist eher einmaliges Senden in eine Richtung, als synchron halten.

Den gesamten Nutzerordner synchronisieren wird nicht klappen, da dieser insbesondere mit dem Library Ordner relativ systemspezifisch ist. Falls man die "gefühlte" Nutzererfahrung (Einstellungen, App-Daten, Dateien/Ordner, …) über mehrere Geräte identisch halten möchte, dürfte iCloud als Apple Nutzer die erste Wahl sein.

Darüber hinaus existieren es eine Menge Lösungen, die individuelle aber relative generische (also nicht Library) Dateien/Ordner abgleichen. Das bereits erwähnte Resillio ist keine schlechte Wahl, andere sind DropBox, OneDrive, GoogleDrive, …