wenn alles nichts hilft, kenne ich nur den harten Weg den Cache zu löschen - App löschen und wieder jungfräulich mit iTunes aufladen ...

... eventuell sind es aber nur einige wenige große Dateien?

Leider hat die Dropbox.app keine "Clear Cache" Funktion ...

-> In die Dateiliste gehen, ich nehme da "Recents" und dann den kleinen Abwärtspfeil an der rechten Seite:
Bei Dateien, die nur online liegen, kann man die einzeln Offline verfügbar machen, bei denen die lokal liegen kann man "Datei vom Gerät entfernen" wählen.