dann den Ordner auf dem Mac löschen.
Beim nächsten Start fängt iTunes von 0 an.

Die gesicherten Daten lassen sich dann nach und nach wieder in iTunes ziehen.
Einfach per Finder von der externen HD auf iTunes ziehen.
Alben stecken jeweils in einem eigenen Ordner. Am besten jedes Album für sich kopieren, schauen obs passt, nächstes Album. usw.

So bekommst Du auch deine gekaufte Musik wieder.
Alternativ läßt sich diese auch aus dem Store neu laden. Wobei da bei mir schon Alben verschwunden sind.

So würd ich es machen.